1930년 경성제국대학교(현 서울대학교) 철학(심리학 전공)과를 졸업하고, 평안북도 선천 신성학교에 교사로 부임한 뒤부터 민속 관련 자료 수집을 시작했다. 서울대학교 등에서 심리학을 가르치셨고, 한국심리학회, 한국문화인류학회, 대한정신건강협회, 굿학회 회장과 문화재위원회 등 여러 단체에서 활동했으며, 평생 수집하신 구전설화 2,700여 가지를 집대성한 『한국구전설화 전12권』은 '또 하나의 삼국유사', '민간차원 사상최대 한국구전설화전집 완간'이라는 평가를 받았다.

전국을 직접 다니며 채록하신 민요 89곡을 담은 『임석재 채록 한국구연민요』는 '끊어질 위기에 놓인 민요의 맥을 잇는 보물 같은 문화유산'이라는 찬사를 받았으며, 그 밖에도 어린이를 위해 『날이 샜다』를 비롯한 민속동요 전4권(1996년)과 전래동화집 『팥이 영감(1954년)』, 『이야기는 이야기(1959, 2010년 복간)』 등을 펴냈다.

그는 철저한 현장조사와 채록을 중시하는 학문 연구를 통해 한국문화연구의 실천적 개척자라는 평가를 받고 있으며 1989년 대한민국 학술원상, 1991년 대한민국 은관문화훈장, 1994년 자랑스런 서울...대인상, 1995년 인촌상 교육상, 1996년 한국간행물윤리위원회 공로상 등을 받았다. 『다시 읽는 임석재 옛이야기』의 원본이 되는 『옛날이야기 선집 전5권』은 1972년에 문화공보부 우량도서로 선정되었다.